全固態(tài)鋰電池的性能提升主要受限于無法同時解決固態(tài)電解質(zhì)低的室溫離子電導率和高的固-固界面阻抗這兩大瓶頸問題。鑒于此，中國科學院青島生物能源與過程研究所崔光磊研究員課題組提出一種創(chuàng)新策略：利用SeS2作為造孔劑，借助行星式高能球磨機為制備工具之一，初次制備高電導率自支撐三維多孔硫化物Li6PS5Cl (p-LPSCl)滲流骨架。

崔光磊研究員課題組將一定比例的Li2S與P2S5混合后，在惰性氣體環(huán)境中使用高能球磨機，以600rpm轉(zhuǎn)速研磨24小時，成功制備出性能的多空硫化物。

隨后將聚合物前驅(qū)體溶液聚乙二醇甲基醚丙烯酸酯澆注于自支撐三維多孔硫化物Li6PS5Cl (p-LPSCl)滲流骨架中，通過引發(fā)PEGMEA原位聚合得到復合固態(tài)電解質(zhì)。

【研究成果】

① 固態(tài)核磁揭示Li+在該復合電解質(zhì)中主要沿LPSCl相快速傳輸，因而該復合電解質(zhì)室溫電導率相較于純聚合物電解質(zhì)提升128倍，達到4.6×10–4 S/cm。

② 得益于原位聚合的策略，電極/電解質(zhì)界面相容性得到顯著優(yōu)化。

③ LiCoO2|Li和NMC811|Li全固態(tài)電池表現(xiàn)出高的放電比容量及的循環(huán)性能。

這一創(chuàng)新的整合策略對于解決全固態(tài)電池的瓶頸問題，推進全固態(tài)電池的商業(yè)化具有重要指導意義。

【結(jié)論】

綜上所述，作者報道了一種三維多孔自支撐硫化物骨架：p-LPSCl，并利用原位聚合策略制備了一種高電導率高性能的復合電解質(zhì)材料。

得益于高電導率的硫化物滲流骨架，該復合電解質(zhì)在室溫下的離子電導率可以達到4.6×10 -4 Scm -1。原位聚合策略顯著改善了電解質(zhì)/電極界面使得界面阻抗從709降至112Ω cm2。利用此復合電解質(zhì)制備的全固態(tài)電池顯示出的電化學性能，這項研究為固體電解質(zhì)的設(shè)計提供了一個非常有前途的策略，以滿足高離子電導率、良好的電極/電解質(zhì)界面兼容性。

該成果以“Facile Design of Sulfide-Based all Solid-State Lithium MetalBattery: In Situ Polymerization within Self-Supported Porous ArgyroditeSkeleton"為題發(fā)表在Z名期刊Advanced Functional Materials(DOI: 10.1002/adfm.202101523)上。